隨著陸源空氣污染物排放控制力度不斷加大,船舶排放對港口和沿海地區環境空氣質量影響日益凸顯。前期對船舶排放的氮氧化物(NOx)、二氧化硫(SO2)、顆粒物等污染物研究相對較多,但船舶排放的揮發性有機化合物(VOCs)、中等揮發性有機化合物(IVOCs)等活性有機氣體研究相對較少,特別是其基于實測的貢獻影響研究非常缺乏。
針對這一問題,中國科學院廣州地球化學研究所童夢雪博士生在王新明研究員和張艷利研究員的指導下,與南方科技大學、廣東省廣州生態環境監測中心站、廣州市生態環境局南沙監測站、廣東省生態環境監測中心、暨南大學等合作,選擇代表性內河船只在航行過程中進行實測(圖1),獲得船舶尾氣VOCs和IVOCs排放源譜;基于典型沿海站點和城市站點環境大氣VOCs和IVOCs觀測,探討了實際環境空氣中船舶排放對臭氧和二次有機氣溶膠(SOA)生成的潛在貢獻。取得的主要研究進展如下:
(1)?內河船舶VOCs及IVOCs的排放因子均高于海船,其中內河船舶IVOCs平均排放因子達3.7 ± 3.5 g kg-1?fuel,高于已報道的其它IVOCs相關源(海船、汽油車、柴油車、非道路移動機械和生物質燃燒等)(圖2)。
(2)?烷烴組成方面,有別于其它IVOCs排放源所排放C12-C22 正構烷烴中C12正構烷烴占主導的情況,內河船尾氣中C12-C15正構烷烴排放因子大致相當,以C14正構烷烴相對較高,這一特征可有助于識別內河船舶排放IVOCs。(圖3)。
(3)?廣州沿海站點觀測表明船舶排放對環境VOCs濃度及其臭氧生成潛勢(OFPs)和二次有機氣溶膠生成潛勢(SOAFPs)的年均貢獻分別為6%、5%和14%,但7月受海洋傳輸影響較大時,船舶排放的貢獻達到最高,分別占到總VOCs濃度的22%、OFPs的15%和SOAFPs的31%(圖4)。
(4)?2021年冬季PM2.5污染時期對廣州市城區和沿海站點的觀測表明,盡管船舶排放對環境空氣中總有機蒸氣(包括VOCs和一次碳氫IVOCs)濃度貢獻不到10%,但它們對SOA生成的貢獻可高達40%(圖5)。
上述研究結果表明,船舶排放VOCs和IVOCs已成為沿海地區O3和SOA生成的重要前體物,控制船舶源排放有助于港口城市和沿海地區O3和PM2.5污染協同控制與空氣質量持續改善。
圖1 采樣船舶
圖2 實測船舶VOCs和IVOCs排放因子及其與他源的比較
圖3?船舶及排放C12-C22正構烷烴組成及其與其它源比較
圖4 不同污染源排放對VOCs濃度(a)、OFPs(c)以及SOAFPs(e)的貢獻的月變化;船舶與陸上柴油機排放源排放對VOCs濃度(b)、OFPs(d)以及SOAFPs(f)貢獻的月變化。
圖5 城區站點(GYQ)和沿海站點(HKUST)不同污染源排放對有機蒸氣(VOCs + IVOCs)在8:00-19:00(a,b)、12:00-15:00(c,d)的初始排放貢獻及其在12:00-15:00對SOAFPs的貢獻(e,f)。
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本研究受到國家自然科學基金、國家重點研發計劃、香港RGC項目、中國科學院青年創新促進會、廣東省科技廳等項目的聯合資助。相關成果發表在國際學術期刊《Journal of Geophysical Research: Atmospheres》和《Environmental Pollution》上。
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相關論文信息:
(1) Mengxue Tong(童夢雪),Yanli Zhang*(張艷利),Huiyi Zhang(張惠儀),?Duohong Chen(陳多宏),Chenglei Pei(裴成磊),Hao Guo(郭昊),Wei Song(宋偉),Xin Yang(楊新),?and Xinming Wang(王新明). (2024),?Contribution of ship emission to volatile organic compounds based on one-year monitoring at a coastal site in the Pearl River Delta region. Journal of Geophysical Research: Atmospheres,129,e2023JD039999.?https://doi.org/10.1029/2023JD039999
(2) Mengxue Tong(童夢雪),Yanli Zhang*(張艷利),?Shaoxuan Xiao(肖少軒),Chenglei Pei(裴成磊),Jun Wang(王俊),Runqi Zhang(張潤琪),Xiaoqing Huang(黃曉晴),Wei Song(宋偉) and Xinming Wang(王新明)*.?(2024),Simultaneous determination of volatile organic compounds (VOCs) and intermediate volatility organic compounds (IVOCs) for their contributions to secondary organic aerosol in Guangzhou,Journal of Geophysical Research: Atmospheres,129,e2024JD041018.?https://doi.org/10.1029/2024JD041018
(3) Mengxue Tong(童夢雪),Yanli Zhang*(張艷利),?Mei?Li(李梅),Qi Wang(王琪),Xiao Tian(田曉),Dan Zhang(張丹),Aoqi Ge(葛澳琪),Wei Song(宋偉),Xin Xiong(熊鑫),Yinong You(游亦農),Yongjang Xu(徐永江),Yihua Huang(黃奕華),Xin Yang(楊新) and Xinming Wang(王新明).(2024) Onboard measurements of organic vapor emissions from river vessels under various operational conditions,Environmental Pollution,364,125332.?https://doi.org/10.1016/j.envpol.2024.125332
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